压水堆应用高丰度低浓铀燃料铀浓缩关键环节研究建议

*李维杰

(中核第七研究设计院有限公司 山西 030012)

核电作为安全高效的清洁能源,在能源转型中发挥着不可替代的作用,核能供热、制氢、海水淡化等核能综合利用将进一步拓展核能用途,为实现碳达峰碳中和目标提供重要支撑。

高丰度低浓铀(High-assay Low-enriched Uranium,HALEU)是指铀-235丰度大于5%且小于20%的浓缩铀。

以小型模块化反应堆(SMR)为代表的先进核反应堆技术日趋成熟,部分堆型已经进入商业化运行阶段,部分堆型正在建设[1]。随着先进核反应堆技术日趋成熟,HALEU的市场需求量将显著提升。由于HALEU丰度提升,生产、运输过程中的临界安全问题与传统低浓铀生产存在明显差异,原有的设计、生产经验可能无法保障HALEU的安全生产和使用。为了满足我国及国际市场日益增长的HALEU需求,有必要研究HALEU生产、使用过程中需要突破的关键点,为HALEU实现工业化生产、使用创造条件。

以天然铀为供料,以气体离心法为技术手段生产HALEU时与生产低浓铀的过程类似,前段为铀矿冶、铀纯化转化,经过铀浓缩提升铀-235丰度后,进入核燃料元件制造环节。其中,铀矿冶、铀纯化转化环节与生产低浓铀过程相同,主要区别在于铀浓缩生产系统、取料系统和运输系统。

(1)HALEU生产和使用

①美国HALEU生产和使用情况

美国正在探索3种HALEU的生产方法:

A.电化学加工。爱达荷国家实验室将处理过的美国能源部研究反应堆的辐照燃料放入高温熔盐化学浴中,用电流从裂变产物中分离出高浓缩铀金属,经过净化与低浓铀混合生成HALEU。

B.混合锆提取工艺(ZIRCEX)。爱达荷、阿贡、橡树岭和西北太平洋国家实验室正在联合开展研究工作,将辐照过的燃料溶解在盐酸气体中,以去除铝或锆包壳。之后,通过一个模块化的溶剂提取系统,从裂变产物中分离出铀。然后,将提取物与低浓缩铀进行稀释,并还原为固态,以生产HALEU。

C.气体离心法。美国能源部与森图斯能源公司合作,开展气体离心法HALEU生产演示验证项目,旨在向潜在供应商发出一个强烈的信号,即当市场需要时,国内将有生产HALEU的成熟能力。

2022年1月,美国能源部宣布,美国南方核电公司同意在其一个商用反应堆中安装四个铀-235浓度高达6%铅测试组件,预计2023年铅测试组件将被装载到乔治亚核电厂2号机组。

②俄罗斯HALEU生产和使用情况

俄罗斯在SMR研制、HALEU生产等方面拥有丰富的研究和实践经验。俄罗斯是目前国际市场上唯一的HALEU供应商,拥有约28MSWU/y(28000tSWU/y)的分离功产能,占据了全世界约46%的市场份额[2]。

借助庞大的分离功产能,俄罗斯能够比西方供应商更快捷、廉价的提供HALEU燃料。俄罗斯已经为破冰船和浮动反应堆项目生产HALEU燃料,并且生产场地已经取得许可。Rosatom表示,在订购6~9个月内可以向美国交付丰度为19.75%的HALEU,每年的交付数量可以达到几吨。Rosatom可以以二氧化铀或金属铀的形式交付HALEU,在不久的将来还能够以铀钼和铀铝合金的形式交付。

2021年12月,首批创新的铀钚再混合燃料被装入俄罗斯巴拉科沃核电站1号机组的VVER-1000反应堆。2021年初,在巴拉科沃核电站3号机组完成了3个实验燃料组件的试点运行方案,包括6个实验再混合燃料棒,共涉及3~18个月的辐照周期。

③巴西HALEU生产和使用情况

巴西最大的放射性同位素生产商能源与核研究所(IPEN)已经为国际能源机构-R1生产了几批HALEU(UF6产品,铀-235浓度为19.75%)。位于圣保罗的巴西海军技术中心(CTMSP)的Aramar浓缩设施生产了多批次的HALEU,用于制造燃料或制造生产钼-99的靶。巴西的HALEU生产经验未来可用于满足国内HALEU需求及出口需求[3]。

(2)六氟化铀运输容器

国际六氟化铀运输普遍使用满足ISO 7195《Nuclearenergy—Packagings for the transport of uranium hexafluoride(UF6)》标准的容器。其中,8A容器容积约为37.35L,可以用于运输丰度12.5%的六氟化铀,1S、2S、5B容器可以运输丰度更高的六氟化铀,但容积较小,1S容器容积为0.15L,2S容器容积为0.719L,5B容器容积为8L,如图1。

德国DAHER核技术公司开发DN30-X容器在ISO 7195/ANSI N14.1 30B容器基础上增加了临界控制系统,监控控制系统中装有中子吸收材料。每个30B-X容器可以装填1600kg丰度为10%的六氟化铀。针对丰度为20%的六氟化铀,有专项设计方案,可以装填1250kg六氟化铀,如图2。

图2 DN30X运输容器临界控制系统

DN30已经取得了法国和美国颁发的证书。DAHER核技术公司在俄罗斯、美国申请了六氟化铀运输容器专利。

我国自主研制了8L六氟化铀容器及外包装,可装填高丰度浓缩铀,8L六氟化铀容器与5B容器相近,可以装填24.9kg六氟化铀。

(3)核临界研究

美国橡树岭国家实验室针对现有运输容器运输HALEU的临界安全进行了分析,在合理控制容器排布方式的情况Traveller、CHT-OP-TU、Versa-Pac、TN-B1、DN-30等不同型号的运输容器可以运输不同类型的铀材料,如PWRFA、BWRFA、二氧化铀粉末、二氧化铀颗粒、六氟化铀等。例如,DN30容器可以用于装填丰度为12.5%的物料,但是容器排布方式应受到严格限制。

(4)法律法规及标准

核安全法律法规是核能安全发展的基础和保障,是核安全监管工作的依据和指引。生产、运输和使用需要满足核安全法律法规要求,必要时需要建立配套的核安全法律法规。

美国、俄罗斯和我国均拥有较为完善的核安全法律法规。在美国,生产HALEU需要根据10CFR50取得相应的执照,运输和包装需要满足10CFR71的要求。美国核管会发现管理导则,提供了符合法规要求的指导和可行的解决办法。

我国形成了法律、行政法规、部门规章相衔接的法规体系,HALEU在铀浓缩环节需要满足《民用核设施安全监督管理条例》《核材料管制条例》《放射性物品运输安全管理条例》等要求,HALEU运输容器需要取得监管部门的许可。

总体来看,国外正在开展研究工作突破HALEU生产和使用各环节的关键技术。俄罗斯、美国都将离心法作为HALEU生产的主要技术路线,并积极研发专用的合规运输容器,确保生产、运输过程的核临界安全。俄罗斯拥有快速交付不同形式HALEU产品的能力,美国正在培育自主HALEU生产能力、加强核燃料的自主供应能力,巴西等国家也致力于HALEU产品。

我国商用铀浓缩工厂均使用气体离心法,目前国内商用铀浓缩设施可以生产丰度在5%以下的浓缩铀产品,若生产HALEU产品,在铀浓缩环节需要开展以下重点工作。

(1)明确产品质量要求。HALEU产品质量要求是HALEU生产级联设计、运行和容器设计的关键技术指标。有必要研究制定我国HALEU相关规划,根据核燃料需求,确定高、中、低预期下,我国HALEU产品产量需求以及不同产品的关键控制指标,为级联设计、运行、容器设计提供输入。制定适用于HALEU产品的质量管理体系文件,结合临界安全和辐射安全要求,建立相应的运行操作规程,确保保质保量按时供应HALEU产品。

(2)HALEU生产级联设计技术。在低丰度条件下,可以不考虑丰度对离心机分离性能的影响,但在高丰度条件下丰度对离心机分离性能的影响不可忽略。由于HALEU生产级联涉及的丰度范围大,级联结构具有一定的特殊性,再加上HALEU产品的专用性,更增加了设计的难度。对于HALEU,必须通过理论研究和试验相结合,分析丰度对离心机分离性能的影响,开展级联设计技术研究,主要开展级联分离性能和流体稳定性研究,在实现分离效果的同时保障系统的稳定性。

(3)HALEU净化级联技术。铀浓缩级联对于各分离级供料轻杂质含量要求有严格要求。随着铀-235丰度的提升,轻杂质含量也逐渐提升,HALEU产品超过指定丰度时,必须考虑净化问题。基于现有技术,可以考虑在精料后增加净化级联。可以考虑多种净化技术,传统净化系统已经在工程中投运,探索新型净化系统主要是为了降低成本、简化工艺流程。

(1)建议明确HALEU产品质量要求,为浓缩工程设计、制定质量管理体系文件提供输入。

HALEU产品质量要求是浓缩工程的关键输入条件之一,浓缩工程的工艺技术方案、系统方案、设备选型等均受到HALEU产品质量要求的影响。产品质量要求主要包括六氟化铀物料纯度、铀-235丰度、气体轻杂质含量、金属轻杂质含量等。系统临界安全对铀-235丰度敏感,当铀-235丰度高于一定值时,需要选用指定的产品容器、遵守严格的操作规程才能保证系统安全平稳运行。

(2)建议根据HALEU与低浓铀产品的不同点,开展铀浓缩系统设计技术研究,重点开展级联计算与水力学稳定性分析,实现技术突破和技术积累。

离心级联长度对离心级联稳定性有显著影响,随着离心级联长度的增加,系统静态稳定和动态稳定对系统参数提出更严格的要求。生产HALEU用的离心级联长度明显长于低浓铀生产级联,需要借助虚拟仿真等手段,开展级联计算和水力学稳定性分析,确定关键设备的核心参数,判断现有关键设备是否能够满足要求,是否需要研制新设备。同时,也需要开展系统启动、异常处理、系统停机等工况模拟,制定详细的操作规程,为系统正常运行提供基础保障。

(3)建议论证增加净化级联的可行性。利用天然铀生产浓缩铀时,随着铀-235产品丰度的增加,气体轻杂质和金属轻杂质的含量也会迅速上升。离心机运行需要严格控制轻杂质含量,当浓缩铀丰度达到一定水平时,需要在生产系统中增加净化级联,以确保产品质量满足要求。需要根据产品丰度、杂质等要求确定是否需要增加净化级联,若需要的话,选用合理技术路线、工艺流程、生产规模,确保净化系统与生产系统规模匹配,可靠性和经济性满足使用要求。

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